近日，我院牛树章副教授团队在废旧锂离子电池石墨负极再生领域取得新进展，相关成果以“Catalytic Low-Temperature N-Doped Carbon Modification of Spent Graphite Enabling Li₃N-Rich SEI for High-Stability Lithium-Ion Anodes”为题，在国际知名期刊《Carbon》（影响因子：12.7；JCR一区）上在线发表。深圳技术大学作为第一作者单位和第一完成单位，2023级本科生林俊煜为论文第一作者，牛树章副教授、符冬菊副教授和林涛副教授为共同通讯作者。

石墨负极具有成本低、导电性好、循环稳定等优点，是当前商业化锂离子电池的首选负极材料，约占电池总质量的20 wt%，材料成本的10%–15%。然而，退役石墨表面通常残留粘结剂、电解液分解产物和过渡金属杂质，并伴随裂纹、晶格缺陷和SEI膜增厚等问题，导致直接再生石墨的电化学性能不理想。传统火法、湿法及火法—湿法联合回收路线又分别面临高能耗、酸耗大、步骤复杂等瓶颈。针对上述问题，本工作提出一种“碳源—氮源—催化剂”三源一体化的低温催化修复策略。

该策略以壳聚糖盐酸盐同时作为碳源和原位氮掺杂剂，以硝酸钴六水合物同时作为催化剂和造孔模板。先对废石墨进行纯化和亲水处理，再在600 ℃温和条件下进行催化石墨化，酸洗去除残余钴后，在废石墨表面原位构建多孔氮掺杂类石墨烯碳（PNGC）层。该功能层可修复表面裂纹和缺陷，提供快速Li⁺传输通道，并诱导形成富Li₃N的稳定SEI膜，从而抑制电解液副反应和锂枝晶/锂镀，显著提升石墨负极的首效、倍率性能和循环稳定性。

该工作具有如下优势：

1. 实现碳源、氮源和催化剂一体化设计，在600 ℃低温下同步完成催化石墨化、原位氮掺杂和造孔，避免多步、高能耗工艺。

2. 在废石墨表面原位构建PNGC层，有效修复表面裂纹与晶格缺陷，增强Li⁺吸附能力并降低扩散能垒。

3. 诱导形成富Li₃N的稳定SEI膜，加速界面Li⁺传输，抑制电解液分解和锂镀，提升循环寿命。

4. 生命周期评估表明，该工艺在能耗、水耗、温室气体排放和成本利润方面均具优势，具有工业化应用潜力。

本工作得到深圳市超金刚石及功能晶体应用技术重点实验室（项目编号：ZDSYS20230626091303007），学生创新训练计划基础研究基金（资助编号：S202514655008、X202614655033和X202614655085）的支持。本工作也衷心感谢深圳技术大学测试中心的支持。

论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0008622326009620?lid=rcjae1x11dvv&utm_source=braze&utm_medium=email&utm_campaign=STMJ_220042_AUTH_SERV_PPUB&utm_content=220042_AUTSERVOTR_MAIN_NOAB_SINGLE_ALL&utm_term=STMJ_ONB_PUB_AUTH_STMJ_20260520&DGCID=STMJ_220042_AUTH_SERV_PPUB&se_la=6895dd7d74db950055e22339&se_pr=25671778